Although machine learning potentials (MLPs) generalize across configurational and chemical compound spaces, their accuracy is commonly believed to be limited by their training methods, with improvements beyond this limit achieved so far only by refitting to experimental observables. In this Perspective, we argue that MLPs can also be made more accurate than their training methods non-empirically by generalizing across a third space, that of quantum-chemical methods. We propose routes to method-transferable MLPs that predict at unseen methods, with working implementations in both density-functional and wavefunction-based theories showing that they can be more accurate than any of their training methods. Aiming beyond the accuracy of the training methods could also make universal MLPs more accurate than single-method models, even when the method-transferable MLPs remain less accurate than those QM methods. Method-transferable MLPs will shape the construction of training datasets and the evaluation of models, pushing the accuracy limits of chemical simulations.


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机器学习(Machine Learning)是一个研究计算学习方法的国际论坛。该杂志发表文章,报告广泛的学习方法应用于各种学习问题的实质性结果。该杂志的特色论文描述研究的问题和方法,应用研究和研究方法的问题。有关学习问题或方法的论文通过实证研究、理论分析或与心理现象的比较提供了坚实的支持。应用论文展示了如何应用学习方法来解决重要的应用问题。研究方法论文改进了机器学习的研究方法。所有的论文都以其他研究人员可以验证或复制的方式描述了支持证据。论文还详细说明了学习的组成部分,并讨论了关于知识表示和性能任务的假设。 官网地址:http://dblp.uni-trier.de/db/journals/ml/
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