项目名称： 氧还原机理可控的电化学催化基础

项目编号： No.21176271

项目类型： 面上项目

立项/批准年度： 2012

项目学科： 化学工程及工业化学

项目作者： 李莉

作者单位： 重庆大学

项目金额： 65万元

中文摘要： 电化学催化氧气还原反应（ORR）是一反应机理非常复杂的多电子反应，其中直接4电子反应中O-O键直接断裂生成水，具有较高的反应效率；而途径H2O2中间物种的2电子还原不仅是一低效率的ORR，还会增加ORR过电势，氧化腐蚀催化剂载体碳，进而造成载体上贵金属催化剂的流失。Pt表面强吸附的含氧物种，还会导致催化剂钝化产生更多H2O2，进一步降低催化活性。本研究通过建立近表面合金模型，考虑电场、溶剂化以及载体的影响，采用DFT结合MD方法探究其氧气还原机理；将催化剂的几何、电子构型与不同氧气还原途径关联起来，建立它们之间的构效关系；由构效关系出发，调控催化剂的几何、电子构型使ORR按4电子反应途径进行；实验验证其理论研究结果。

中文关键词： 氧还原反应；PtM合金催化剂；金属氧化物催化剂；催化活性；密度泛函理论

英文摘要：

英文关键词： ORR；PtM alloy catalsyts；Metal oxides catalysts；Catalytic activity；DFT